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【研究】有毒的对苯二酚的去除:使用上浸渍铁粒状K7娱乐作为吸附剂和催化剂的比较研究

发布日期:2019-05-08 10:38 来源:K7娱乐网 作者:K7娱乐网 浏览数:

在这项研究中,铁(Fe)浸渍颗粒K7娱乐(FE-GAC)已被合成和表征的各种性能。 比较研究已经使用的Fe-GAC的作为吸附剂以及氢醌(HQ)的催化氧化过程中的催化剂进行的。 在分批吸附研

在这项研究中,铁(Fe)浸渍颗粒K7娱乐(FE-GAC)已被合成和表征的各种性能。比较研究已经使用的Fe-GAC的作为吸附剂以及氢醌(HQ)的催化氧化过程中的催化剂进行的。在分批吸附研究,象初始HQ浓度(C工艺参数的效果ö = 25-1,000毫克/升),pH值(2-10),接触时间(t:0-24小时),温度(T:15- 45℃)和吸附剂剂量(重量:5-50克/升)进行了研究。在最佳参数条件下得到的75%的最大HQ吸附效率:pH值= 4,W = 40克/升和t = 14小时。伪二阶模型的最佳拟合的HQ吸附动力学而Langmuir模型的最佳表示的等温平衡行为。在氧化过程中的研究,象初始HQ浓度各种工艺参数(C的效果ø:20-100毫克/升),pH值(4-8),氧化剂剂量(C H 2 O 2:0.4-1.6毫升/升)和催化剂量(米:0.5-1.5克/ L)已经使用田口实验设计矩阵优化。中C的最佳条件下得到的83.56%的最高HQ去除率ø = 100毫克/升,pH值= 6,C H 2 O 2 = 0.4毫升/升,且m = 1克/升。催化氧化过程中整体采用的Fe-GAC似乎是相比,其使用用于治疗HQ轴承废水的吸附剂作为一个更好的。

 

1.简介

氢醌(HQ)是已在各行业[的流出物中发现的最有害的代谢产物苯酚类有机化合物12 ]。HQ对环境的一些毒性作用,动物以及人类的健康。这是分之百万的浓度水平的水生生物,贝类和鱼类毒性很大。它是最有毒的二羟基苯,其与增加浓度的降低可培养的微生物[ 2 ]。在较高的剂量HQ的,畸形鸡胚报道[ 3 ]。HQ具有通过激活胱天蛋白酶上通过诱导细胞凋亡人淋巴细胞毒性作用9/3途径[ 4 ]。HQ的口服禁食动物可以几分钟内死亡,并反复暴露于HQ可引起震颤和阵挛性发作,动物的呼吸系统麻痹[ 5 ]。它具有对小鼠和人骨髓细胞[抑制作用6 ]等
几种治疗方法,如固定床反应器[ 78 ],电化学氧化[ 9 - 10 ],光氧化[ 11 ],酶生物下催化微反应器[催化氧化12 ],氧化[ 13 ]和电致催化氧化已被用于除去酚类化合物的如从水溶液HQ。在所有这些方法中,氧化是在经济上和生态上最有前途的技术[ 14 ]至酚类化合物转化成其无害的中间体也显示出抗真菌,抗细菌,抗病毒和抗肿瘤活性[ 13 - 15 ]。人们已经使用此技术来与像不同的催化剂除去HQ:铜(II)-polyvinyl咪唑络合物,乙烯基咪唑和乙基乙烯基硫化物共聚物[ 516 - 18 ],聚乙烯基吡啶-铜(II)配合物[ 19 ],聚合物担载的铜催化剂[ 20 ],二氧化硅负载的磺酸[ 14 ],氧化银[ 21 ],K7娱乐或支撑在氧化铝上的商业氧化铜[ 13 ],丙烯酸树脂负载的Cu(II)[ 17 ],等等
从各种来源和其它质材料衍生的K7娱乐已普遍用于吸附除去各种污染物等酚类化合物和染料[的22 - 27 ]。许多研究者先前使用铁/氧化铁浸渍的K7娱乐用于治疗酚和含水溶液[其他有毒化合物的28 - 35 ]。勒金等人。[ 31 ]研究了4-氯苯酚的氧化而扎佐等。[ 32 ]和Abussaud等。[ 33]研究了苯酚的矿化。Yin等。[ 34 ]评价的污染物去除K7娱乐的修饰增强。类似地,Pereira等。[ 35 ]审查氧化铁催化剂污染物的矿化。包括非自由基[若干机制36 ]和自由基[ 3738 ]的机制已经提出了污染物特别是由铁基催化剂的有机化合物的矿化。虽然研究已在文献中由粒状K7娱乐(GAC)已经执行对HQ的吸附,但是,由铁(Fe)上HQ的吸附/矿化研究浸渍GAC(FE-GAC)稀少。
由上述文献的启发,本研究的目的是使用的Fe-GAC来比较作为吸附剂以及HQ的催化氧化过程中的催化剂。的Fe-GAC已经准备通过在GAC和其物理化学和分析性质已经表征的Fe浸渍。这些特征包括扫描电子显微镜(SEM),傅里叶变换红外光谱(FTIR)分析,布鲁诺-埃梅特-特勒(BET)表面积,热重(TG)分析等。在使用期间的Fe-GAC的作为分批吸附的吸附剂过程中,各种参数等的影响:初始pH值(pH值ø),吸附剂剂量(W),接触时间(t),初始浓度(C Ò与吸附动力学和等温线研究一起)和温度(T)已经被用于进行的HQ去除从水溶液中。在间歇式反应器,各种实验参数的效果HQ的催化氧化工艺,如:催化剂剂量(M),氧化剂(每氧化物氢)剂量(C H 2 O 2),C Ò和pH ö进行了研究。最后吸附和催化氧化过程的比较已经完成。

2。材料和方法

2.1。化学制品

这项研究使用的化学品为分析纯。硝酸铁(使用Fe(NO 33 ·9H 2 O)(SD精细化学品有限公司,印度),HQ(Qualigens精细化学品,印度),过氧化氢(H 2 ö 2)(Rankem有限公司,印度)和GAC(1 -5毫米)(伊诺公司,印度)被用于研究。

2.2。铁GAC及其表征的制备

的Fe-GAC催化剂/吸附剂的方法制备,如在文献报道[ 39 ]。GAC是在1-5毫米大小范围进行筛分,并保持在马弗炉中在300℃下除去水分4小时。45克GAC物与混合的Fe(NO 33 ·9H 2 O解决方案(36.07克的Fe(NO的33 ·9H 2 ö在25mL蒸馏水)为10%装载和浸渍2小时。混合物在60℃下进行12个小时的烘箱中干燥并在200℃马弗炉内部加热4小时。将得到的固体样品,被命名为铁GAC,它是在两个氧化以及吸附研究中使用。用于测定堆密度MAC堆积密度设备。为每印度的标准[局进行近似分析40 ]。表面面积通过使用表面积和孔隙率分析仪(Micromeritics公司的ASAP 2020)来确定。X射线衍射分析(XRD)用布鲁克AXS,D8衍射仪,德国,X射线衍射仪来完成。对于衍射数据(ICDD)库国际中心用于鉴定的化合物。SEM(QUANTA,型号200 FEG,荷兰)来捕捉的Fe-GAC的形态。要知道的官能团,使用KBr压片法测定的FTIR光谱(热电尼6700,NEXUS,USA)在4,000-400厘米的范围-1热重量分析(TGA)(EX STAR 6300)从室温空气气氛下进行,以1000℃,非等温。不含水分的空气流率在实验期间,在200毫升/分钟保持恒定。

2.3。批吸附研究

实验是在间歇模式进行用于研究的像参数的影响:pH值Ó,W,C Ô被的烧瓶内沿与加入吸附剂的已知量,t和T. 100mL的已知浓度HQ溶液,并保持在在已知的温度(15,30或45℃)的轨道摇动培养箱(150rpm)下。的HCl和NaOH(浓度0.1M的每个)的水溶液被用来维持在实验过程中被吸附物溶液的pH值。将得到的溶液离心,测定HQ的残留浓度。实验在中C不同pH(2-10)进行Ô = 100毫克/升并且w = 10克/升在30℃下。找到最佳瓦特,实验是用使用C不同剂量的Fe-GAC(5至50g / L)的情况下进行ø = 100毫克/升在30℃下。动力学研究是通过找到的HQ溶液吸附摄取完成(C Ò在不同的时间间隔在24小时= 25-100毫克/ L,W = 40克/升)。通过取变化Ç分析温度的效果ö在不同的T(15-45℃)(25-1,000毫克/升)。
在研究期间,HQ(λ的浓度最大 = 289纳米)通过UV / VIS分光光度计(UV 1800,岛津制作所)。百分比HQ去除的计算根据方程 (1) 
(1)
其中,Ç Ë表示的最终浓度HQ溶液(毫克/升)。在固相q中的平衡吸附摄取ë(毫克/克)被定义等式 (2) 
(2)
其中,V是溶液(L)和体积瓦特时的吸附剂(G)的质量。

2.4。催化氧化研究

装有一个壳管式冷凝器和磁力搅拌器的三颈玻璃反应器中用于与铁GAC进行HQ氧化研究,作为催化剂。反应器保持在油浴内,以在50℃下4小时进行实验。在实验研究中被用于实验的3级4因子田口设计。Ç Ò:20-100毫克/升,pH值:4-8,C H 2 O 2:0.4-1.6毫升/ L和M:0.5-1.5克/升是可变的输入参数。大号9(3 4)正交阵列(OA)已经被选择用于HQ(催化氧化的表1)。实验数据进行了分析按照文献[ 24 - 26 ]“更高就是更好的”使用平均响应曲线和ANOVA分析的打印质量特性与。在此条件下,平均被估计公式。(3) 
表格1
工艺参数,它们的水平和HQ去除效率进行与每升实验期间9田口的正交阵列为氧化处理使用H 2 ö 2作为氧化剂和Fe-GAC催化
进出口。没有 因素或参数以及它们的值 去除率(%)

甲:初始浓度(C Ò,毫克/升) B:pH值 C:H 2 ö 2剂量(C H 2 O 2,毫升/ L) d:催化剂剂量(M,G / L)
1 20 4 0.4 0.5 70.35
2 20 6 1 1 81.23
3 20 8 1.6 1.5 75.52
4 60 4 1 1.5 71.32
60 6 1.6 0.5 75.25
6 60 8 0.4 1 81.25
7 100 4 1.6 1 72.19
8 100 6 0.4 1.5 84.51
9 100 8 1 0.5 74.46
(3)
其中,表示响应的总体平均,并Â转BÇd是在为参数A,B,C和d,最佳电平响应的平均值。置信区间人口(CI POP)和确认实验(CICE如文献中给出)41 - 43 ]。三种确认实验在预测的最佳条件执行的处理44 - 46 ]。

3。结果与讨论

3.1。批吸附研究

将pH ø物以C检测了经由的Fe-GAC吸附剂HQ吸附效果ø = 100毫克/升,W = 10克/ L,T = 30℃和T = 10小时。图S1示出的去除效率随pH值的变化Ò和最终pH值(pH值F的溶液)。HQ的去除率为最大,在pH Ô = 4 的pK 一个,1的pK 一个,2个 HQ的值被发现分别为9.9和11.6,[46 ]。分别HQ形式负电荷的阴离子hydroquinate和hydroquinate二价阴离子以外pH为8和10。HQ保持在空档形式用于pH≤8 [ 47 ]。图S1还示出了pH值F溶液的增加至pH ö ≤4后,它变得几乎恒定。在pH值的pH的增加吸附后ö ≤5.5,可能是由于吸附H +离子的Fe-GAC。然而,用于pH ø ≥5.5,OH -离子与存在于用于本对Fe-GAC吸附位点的溶液HQ阴离子抗衡。这也是从该溶液用于增加其在pH进行所有的测试运行pH值的事实清楚ø ≥6.而且由于OH的竞争吸附的-离子,HQ去除效率在较高的pH降低。
示于的瓦特上的Fe-GAC HQ去除效率的效果图S2该图表明,在HQ去除增加作为W增加(W <40克/升)。为W>为40g / L,HQ饱和吸附剂的表面上,所以具有HQ的大剩余浓度和去除率溶液较少。去除效率与瓦特<40克/升的增加瓦特增加,因为吸附位点更在吸附剂表面。入w≤为40g / L,残余HQ浓度低和去除效率是因为在高量的吸附剂的表面积增加总是高的。然而,颗粒-颗粒相互作用,例如在较高的瓦特聚合限制在超出一定值的吸附剂的表面积增加。还增加了在较高瓦特的扩散路径长度阻止进一步的改进在HQ [去除率48 ]。
上的Fe-GAC的HQ吸附的时间(t)作用是通过做实验用于与下经24个小时理解ö在30℃下= 25100毫克/升。结果示于图1(a)中它示出了在第一个200分钟HQ的更快的吸附,该吸附速率变得几乎恒定,并达到在14小时的接触时间之后的平衡。为C Ò增加,吸附率也增加了对同一吨。HQ的摄取是在由于在吸附剂表面空位为HQ的吸附更可用性初始接触期间快。后吸附率成为平衡作为吸附剂和体相溶质分子之间的排斥的结果附近较慢。
图。1
(a)中的接触时间对HQ的用Fe-GAC吸附效果,实验数据图由符号和由伪二阶模型所预测的线给出,T = 30℃,W = 40克/升。(b)中Weber和用于用Fe-GAC去除HQ的莫里斯颗粒内扩散曲线。T = 30℃,W = 40克/升。(C)平衡吸附等温线在用Fe-GAC系统T = 14个小时,25-1,000毫克/ L,W = 40克/升的不同温度下HQ。实验数据点由符号和通过Langmuir等温预测线给出。
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在本研究中,公知的准一级和伪二级动力学模型,尝试了HQ吸附动力学的可能的表示上的Fe-GAC [ 48 - 51 ]。伪第二速率常数(ks),平衡吸附容量(Q ë),和初始吸附速率(H)是从实验数据的非线性拟合入速率方程计算(图1的(a) )。上述参数示于表2动力学数据表现出令人满意的准二级动力学。
表2
动力学参数的Fe-GAC脱除HQ的(T = 24个小时,C Ô = 25-100毫克/ L,W = 40克/ L,T = 30℃)
伪一级模型

Ç ø(毫克/升) q E,EXP(毫克/克) q E,CAL(毫克/克)  F(分钟-1 [R 2 MPSD 卡方(χ2
25 0.260 0.190 0.009 0.942 29.404 0.031
50 0.688 0.629 0.006 0.969 59.457 0.117
100 1.762 1.559 0.010 0.989 37.088 0.104

伪二阶模型

Ç ø(毫克/升) q E,CAL(毫克/克)  小号 (克/毫克分钟) (毫克/克分钟) [R 2 MPSD 卡方(χ2

25 0.229 0.036 0.002 0.967 20.516 0.018
50 0.671 0.011 0.005 0.974 46.579 0.079
100 1.765 0.006 0.018 0.993 45.344 0.131

Ç ø(毫克/升)  ID,1(毫克/克分钟1/2 1(毫克/克) [R 2  ID,2(毫克/克分钟1/2 2(毫克/克) [R 2

25 0.015 -0.033 0.990 0.008 0.005 0.919
50 0.024 0.010 0.977 0.016 0.215 0.999
100 0.161 -0.490 0.996 0.030 0.853 0.943
图1(b)中示出的韦伯-莫里斯情节q 对t 1/2 [ 52 ]在各种C语言ö HB吸附的Fe-GAC的。双线性情节表示该吸附过程是由一个以上的过程进行控制。吸附的这些区域中的速率由速率参数确定(K ID,1和K ID,2中所示的表2),其从所述的斜率测量q 对t 1/2地块。第一线性部分与颗粒内扩散支配,而第二部分的逐步平衡段描述了最终的平衡阶段,其中颗粒内扩散减缓由于低HQ留在溶液中。k的值ID,1和K ID,2是用于更高更高Ç Ò指示通过内消旋和微孔在较高由于更大的驱动力的HQ增强扩散Ç Ò总体而言,HQ的颗粒内扩散到微孔(第二部分)是控制步骤,其中k的速率ID,2 ≈0.008-0.030毫克/克分钟0.5在所有)Ç Ò的曲线的截距(的值表2)提供关于边界层厚度的信息。由于I的值不等于零,则表示经由复杂的机构的吸附进入由两个表面吸附和Fe-GAC的孔内HQ的颗粒内运输。
博伊德等人。[ 53 ]结合默朗的近似[模型54使用用于动力学数据计算有效扩散系数(d é通过使用下面的等式):
(4)
其中,F)= q  / q ë和吸附剂颗粒半径是- [R 一个被假设为球形(M)。的平均值d ê计算是5.7×10 -142 /秒。
与T从15提高到45℃,铁- GAC的HQ吸附能力对于C降低ø = 25-1,000毫克/ L,W = 40克/升,T = 14个小时和pH ø = 4(图图1(c) )。因此,HQ吸附在铁GAC在本质上是放热的,表明HQ吸附到铁GAC是通过物理吸附。朗缪尔,Freundlich和特姆金吸附等温线拟合为实验数据[55 - 58 ]。表3示出了用于各种等温线模型得到的等温线常数。Langmuir等温,发现最好地表示实验数据和它的配合所示图1(c)中由实线。
表3
等温线参数为用Fe-GAC脱除HQ的(T = 14个小时,C Ô = 25-1,000毫克/ L,W = 40克/ L,T = 15-45℃)
Langmuir吸附等温 15℃ 30℃下 45℃
 大号(L /毫克) 0.0029 0.0028 0.0028
q (毫克/克) 26.55 24.47 19.64
[R 2 0.985 0.984 0.986
SSE 2.321 2.445 2.801
卡方(χ 2 6.000 12.499 22.397

Freundlich等温

 F((毫克/克)/(毫克/升)1 / N 0.222 0.245 0.186
1 / n的 0.702 0.662 0.669
[R 2 0.976 0.979 0.970
SSE 5.871 3.515 7.069
卡方(χ 2 11.18 12.790 37.090

特姆金等温线

(毫克/克) 4.376 4.160 3.667
 (L /毫克) 0.053 0.047 0.042
[R 2 0.989 0.992 0.991
SSE 3.211 1.995 0.897
卡方(χ 2 3.513 1.402 3.149
范特霍夫等式(等式(5) 给出的吉布斯自由能(ΔG之间的相关性Ó在熵(ΔS),变化Õ),吸附(ΔH的热ö)和 = Q ë / C ë(称为线性吸附分配系数)。
(5)
其中,[R是8.314焦耳/摩尔K和= Q ë / C ë被称为线性吸附分配系数。对于显著吸附,ΔG Ø必须为负。ΔG的值ö在288 K,303 K和318 K含量计算为-5.5千焦/摩尔,-4.2千焦/摩尔和-3.6千焦/摩尔,分别。ΔH的值ö和ΔS ö分别计算为-23.5千焦/摩尔和-63.1千焦/摩尔K,分别。ΔH的负值ö确认HQ吸附的放热性质上的Fe-GAC。

3.2。催化氧化研究

的使用过程参数按照将L进行实验的结果9 OA中给出表1中已经发现,每一个参数:C Ó,pH值,C H 2 O 2显著影响HQ去除效率。个别地,在1级和2,C H 2 O 2和pH具有最大的影响,而在第3级,米具有最高的影响。似乎pH值比其他参数用于从水溶液中去除HQ通过催化氧化最强的影响。
关于各种参数的具体影响HQ去除响应曲线示于图2当我们增加的因子水平(例如,C Ò,pH值,和M)为1至2,HQ去除增加。在2至3的水平进一步增加的参数的pH,C降低了HQ去除效率H2O2和米。为HQ去除效率方差分析结果中给出表S1要增加的重要因素有统计学意义,具有体积小方差因素应该合并。由于因子A具有所有因素之间的更小的方差,因此它被合并。汇集后,ANOVA表中给出表S2它是由确认表S2,参数B(pH值)是61.89%贡献其次参数m(d)与18.14%的贡献最influencal因素。
图2
用Fe-GAC上HQ氧化工艺参数的效果如使用田口方法计算的。
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由于去除效率的特性是“高-越好”型,如在响应曲线中所示的去除效率最高值(图2)被认为是最佳的。使得对应的值作为最佳值去除效率是在3级和2级的参数A和B更高。类似地,对于参数C和d,级别1和级别2是用于去除效率最佳水平。
在最佳水平预测的去除效率是85.62%,这是足够接近确认实验这给83.56%。获得的最佳值是有效的工艺参数的特定值,这样对于CI POP:81.22 <去除效率<90.01和CI CE:80.54 <去除效率<90.69。

3.3。铁GAC的表征

的Fe-GAC的详细物理化学表征示于表4中的Fe-GAC的堆积密度被发现是627千克/米3邻近分析表明,Fe基GAC包含4.5%水分,30.1%的挥发性材料,21.2%灰分和44.2%的固定BET分析表明,Fe基GAC具有77米2 / g的表面积。巴雷特,乔伊纳和以Fe-GAC孔隙Halenda(BJH)吸附/解吸的表面积被发现是48.8 /38.8米2 / g以下。单点总孔体积被认为是0.057厘米3 / g,并且得到的累积BJH吸附/解吸附孔体积为0.0425 /0.033厘米3 /以Fe-GAC克。的BET和BJH吸附/解吸附平均孔径为29.4埃和34.8 / 33.9埃,获得。的结构和形态特性通过X射线衍射分析来分析。GAC的宽XRD峰表示的无定形二氧化硅的存在。的SiO 2和Fe 2 ö 3被认为是存在于铁基GAC主要化合物。XRD没有表现出任何GAC符合峰值结晶碳。
表4
HQ的吸附后GAC,铁GAC和Fe-GAC的物理化学特性
特性 GAC FE-GAC HQ吸附后的Fe-GAC
近因分析
水分(%) - 4.5 -
挥发份(%) - 30.10 -
灰分(%) - 21.21 -
固定碳(%) - 44.54 -
堆积密度(公斤/米3 - 627.14 -

孔的表面面积(m 2 / g)的
我)BET 137.46 77.29 66.27
ⅱ)BJH
 a)吸附累积 45.48 48.8 39.42
 b)中解吸累计 25.38 38.86 27.44

BJH累积孔体积(cm 3 / g)的
ⅰ)单点总 0.082 0.056 0.048
ⅱ)BJH吸附 0.035 0.042 0.035
III)BJH解吸 0.015 0.033 0.023

平均孔径()
我)BET 24.13 29.42 29.48
ⅱ)BJH吸附 31.49 34.85 35.91
III)BJH解吸 24.08 33.9 33.81
GAC,铁- GAC,铁- GAC的SEM图像HQ的吸附后HQ和Fe-GAC氧化后示于图S3它可以以相比于上GAC所述的Fe-GAC具有较少孔数的SEM图像可以看出。这也可以看出,铁GAC的表面氧化后得到粗糙,而它成为总部的吸附后平滑。
HQ,铁- GAC的红外光谱之前和HQ吸附后在示图3的(a) 的Fe-GAC的谱(图3的(a) 示出了在≈3,420cm的峰值-1代表键合至氢和在自由状态下的OH基团的存在。的Fe-GAC光谱也在1600厘米显示宽峰-1确认因为醛和酮的CO基的伸缩振动和由于键合到共轭烃羰基。
图3
的(a)氢醌(HQ)的FTIR,铁- GAC之前和HQ的吸附后; 及(b)氢醌(HQ),铁- GAC用H 2 ö 2和Fe-GAC HQ的氧化后。
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HQ和HQ-加载的Fe-GAC的FTIR光谱显示出与在峰位置和强度较小改变可比光谱。OH拉伸在3264厘米观察-1而CH来自芳香环拉伸:在2950和2719厘米观察-1CC-拉伸在1517厘米看出-1而OH弯曲在1380厘米看出-1和CO在1200厘米拉伸-1CH弯曲在762厘米观察-1 [ 59 ]。可以看出,很少有新的乐队出现在HQ-吸附铁GAC和很多乐队最初存在于空白的Fe-GAC被转移。的一些频带的,像OH伸缩的透射率,HQ的暗示adsorptionof HQ到的Fe-GAC [吸附后降低48 ]。
图3(b)中示出了FTIR光谱的东西:纯HQ(ⅰ),(ii)用于铁GAC搅拌后获得用H 2 ö 2只无HQ和(iii)用于铁GAC HQ氧化与后获得 2Ò 2搅拌后获得用H的Fe-GAC的光谱的比较2 ö 2只(图3(b)中)与空白的Fe-GAC的光谱(图3的(a) 示出了有关的OH基团的峰已经转移朝着更高的波数和它们的透过率有所下降表示掺入OH基团上的Fe-GAC由于H 2 ö 2然而,用H沿HQ氧化后获得的Fe-GAC的FTIR光谱2ö 2示出的大多数峰的透射率已经降低并且这个光谱具有很多相似的用OH峰的以Fe-GAC FTIR光谱得到的后搅拌用H 2 ö 2只。似乎^ h 2 Ø 2不仅在通过OH自由基的形成的氧化HQ帮助,而且它增加了OH基团上的Fe-GAC。这些团体进一步吸引HQ降解产物在铁GAC,其中一些会被吸附在铁GAC。

3.4。HQ吸附和催化氧化的机理

的HQ吸附的Fe-GAC通过π-π相互作用[组合发生46 ],氢键合性[ 6061 ]和供体-受体相互作用。羟基,有助于提高芳族环的π给体强度,因为它是供电子性官能团。因此,在HQ两个-OH有助于增加HQ吸附亲和力的Fe-GAC表面[ 4762 ]。HQ对Fe-GAC的吸附,是由于通过将活性官能团的HQ和Fe的氧化物之间以及电-化学相互作用,如羧基和羟基基团存在于铁基GAC [ 616364 ]。
各种类型如羟基(HO•)和过氧羟基(HOO•)自由基的从而起到在HQ的氧化重要作用是由各种铁化合价的氧化-还原反应生成的铁(Fe(III)/ Fe的(II))存在于的Fe-GAC催化剂在过氧化氢的存在下进行。氧化反应得到由形成络合物的h的开始2 ö 2和Fe(III)的-OH基团[ 3738 ]。代在表示这些基团的机制图4(a)中这些自由基氧化HQ(ⅰ)吸附在催化剂,(ⅱ)存在于催化剂的附近和(iii)在本体溶液中[ 6566 ]。的HQ氧化机理示于图4(b)中HQ,在其氧化形式各种中间体取决于氧化的阶段。它形成的中间体,在此期间被氧化成羧酸,如马来酸,草酸,丙烯酸,琥珀酸,丙二酸,乙酸和氧化的后面的阶段formaic酸氧化的初期阶段,例如苯醌; 和CO 2和H 2 ○一旦充分氧化[ 6768 ]。
图4
(a)中羟自由基产生机构,(b)中的氢醌降解的提出的反应机理。
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3.5。吸附和催化氧化法处理的比较

最后,去除HQ通过催化氧化和吸附的Fe-GAC的比较可以做到的。使用催化氧化过程中,84.5%的最大去除效率,观察到对于C ø = 100毫克/升,在pH = 6,M = 1.5克/ L,C H 2 O 2 = 0.4毫升/ L,T = 50℃和t = 4小时,而对于吸附,去除效率为75%具有最佳实验条件的存在:T = 30℃,pH值= 4,T = 10 H和M = 10克/升。相比,吸附总体催化氧化似乎更好。在催化氧化方法中,使用的Fe-GAC的量少相比吸附如,但是,它需要为h少量2 ö 2用于启动氧化反应。此外,在催化氧化技术需要的初始pH接近中性的pH和天然pH,从而它可以在不调节pH值因此不需要用于初始pH调节酸来完成。催化氧化需要将需要一些能量于溶液的加热将要发生的更高的温度; 然而,用于通过催化氧化法处理所需要的时间也比一半的由吸附所要求更小。考虑到总部,而它仅会从溶液中分离出来,并在吸附过程中,这将需要花费的Fe-GAC的进一步处理得到的铁GAC吸附在催化氧化过程降解的事实,整体催化氧化似乎是用于治疗HQ轴承废水的更好的技术。工作的比较报告了HQ吸附或矿化通过各种吸附剂/催化剂是在给定的表S3 [ 4769 - 75 ]。再次,用Fe-GAC HQ的矿化是从水溶液HQ去除更好方法。这项研究表明,具有稳定的载体如GAC金属浸渍的吸附剂可以被用作催化剂用于废水的催化氧化; 然而,更多的研究需要在氧化过程中产业规模的发展。

4。结论

在这篇文章中,进行关于使用的Fe-GAC作为用于HQ的催化氧化的吸附剂和催化剂进行了比较研究。吸附研究表明,吸附是在低pH有利和最佳值被发现是4.通过吸附HQ的去除效率,它达到一个恒定值后增加高达40克/升。吸附动力学是由伪二级动力学模型来表示。结果表明,从试验得到的平衡数据符合Langmuir等温线模型。通过田口的实验设计和方差分析催化氧化研究表明,pH值是63.47%,贡献最高influencal因素。在实验氧化研究中使用的田口实验设计方法。参数C的最佳值Ô,pH值,C H 2 O 2和m是100毫克/升,6,0.4毫升/ L和1g / L的,在催化氧化研究由田口的方法。详细表征和FTIR研究表明, 2 ö 2不仅有助于在由OH自由基的形成的HQ氧化,而且它增加OH基团上的Fe-GAC HQ氧化过程中,其进一步吸引HQ降解产物到的Fe-GAC。这两个过程的整体比较表明,Fe基GAC工作作为催化剂更好,该催化氧化过程被认为是用于治疗的HQ轴承水溶液更好。

(责任编辑:K7娱乐网)
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